引言:光源的亮度決定了它對科學中非線性現象的適用性。明亮的低頻太赫茲(<5 THz)輻射局限于衍射限制的光斑尺寸是一個障礙，因為太赫茲(<5 THz)脈沖的帶寬和波長很長，而且缺乏太赫茲波前校正器。在這里，我們使用一個現代技術系統，我們采用了一個帶有聚焦優化的波前操作概念，從而在物理極限下對太赫茲能量進行時空限制，使其達到波長立方的最小的三維出射體積。我們的方案依賴于找到泵浦波前曲率和產生后光束發散的最佳設置。這導致了極其明亮的PW m-2級THz輻射，峰值場高達8.3GV m-1和27.7 T，遠超其他系統。所提出的結果預期將有很大的影響對于非線性太赫茲在不同科學學科的應用。
亮度定義了光源通過驅動物質脫離平衡狀態與物質進行非線性相互作用的能力。定性地說，亮度揭示了在給定頻率下按P/λ2以實心角度集中的功率，其中P和λ為總功率和波長。瑞利標準定義了一個光源亮度的基本極限，因為它將最小可達到的光斑大小與給定的λ相關聯，稱為衍射極限。為了在實驗上接近這一極限，需要一個良好的光源光束質量和精心設計的光束成像光學器件。在激光物理學中，質量因子M2通常用來描述理想衍射限制情況下單色輻射的光束質量下降的程度。在近紅外波段，即使是成熟的激光技術，也很難實現高質量的超遠波段輻射束(M2≈1)。
在太赫茲頻率(0.1 – 10 THz)下，光束質量和亮度是幾個特殊的障礙。首先，太赫茲產生效率和產生的脈沖能量較低。第二，對于太赫茲而言，高亮度的輻射從本質上來說比短波長的輻射更難達到。例如，對于給定的功率，1太赫茲的單周期激光脈沖的最大亮度比利用1/λ2依賴性的典型近紅外頻率(300 THz)的等效亮度低5個數量級。最后，多倍頻程跨太赫茲脈沖的光束成像和聚焦比其他波長范圍的光束成像和聚焦要差一些。
最近，強THz源向≈0.1GVm-1場強度的發展使得第一次觀測到非線性輕物質相互作用、絕緣體-金屬過渡的感應和DNA損傷的原因。然而，從超快域切換到粒子加速，THz的大量應用需要亮度的巨大飛躍來匹配理論預測的幾個GVm-1量級的場強需求。強太赫茲輻射主要是由電子加速器和激光系統產生的。雖然前者在強度方面處于領xian地位，但激光器的可用性和多功能性在時間分辨的太赫茲高場科學中占主導地位。強太赫茲脈沖技術，利用飛秒激光脈沖放大，是基于激光驅動離子加速運動，空氣等離子體的出射和無機材料光學整流(例如, LiNbO3)和有機非線性晶體(例如, OH1, DAST，DSTMS)。到目前為止，這些系統的峰值場均被限制在0.12-0.5GVm-1。此前也報道了由差頻產生的峰值電場為10.8GVm-1。然而，在這種強度下，載頻為30 THz，這超出了通常與太赫茲頻率有關的范圍(0.1-10 THz)。基于緊湊的激光的LiNbO3 THz源提供了目前最大的脈沖能量(125 μJ)，但它要一個具有復雜的脈沖前傾斜的非共線泵浦配置來實現相位匹配。使用LiNbO3所報告的最大磁場僅在較低的脈沖能量(3 μJ)下被證明。通過這種非共線抽運方案，這是太赫茲光束質量縮短的直接結果，使得有限衍射聚焦成為一個難題。當共線泵浦的太赫茲脈沖前緣未被開啟時，期望從共線泵浦的太赫茲方案中得到更亮的輻射，期望其強度分布與泵浦的分布相似。
在這份文章中,使用傳統和共線太赫茲生成方案適用的基于光學整流，高效有機晶體DSTMS、OH1，我們提出一個概念基于泵浦脈沖散度控制的太赫茲波前和影像工程達到的終ji限制的太赫茲脈沖λ3體積。這一過程伴隨著太赫茲強度的顯著上升。我們觀察到光束在這個所謂的λ立方區域中傳播，從而顯著地改變了焦點中沿傳播軸的時間和光譜特性。
對于我們的THz光源，我們使用一個脈沖持續時間為65 fs的光學參量放大器(OPA)系統，在1.5μm和1.35 μm波長下泵浦小型有機晶體DSTMS和OH1(詳見方法)。在該方案中，在THz發射有機晶體位置泵浦通量保持恒定，采用全反射式望遠鏡組件調整泵浦光束的球面波前曲率。有機晶體很好地適合于太赫茲為他們提供相位匹配太赫茲在1-5 THz范圍(沒有無機晶體被證明高效的)，一個非常高的二階非線性光學敏感性和240 pmV-1和高損傷閾值(見方法部分更多的細節)。
圖1
結果
太赫茲表征
雖然有效的太赫茲能量提取有機晶體曾被報道過,目前工作的推進是引入一個有效方案提高太赫茲波前和梁剖面控制和改進的太赫茲光束傳輸的多倍頻程跨越太赫茲輻射,相差補償的來源來自于源和太赫茲成像光學。圖1a,b顯示了光泵和在DSTMS晶體后產生的THz的空間輪廓。泵浦的空間分布直接反映在發射的太赫茲中。我們的單晶THz源模擬了幾種不規則形狀和大小的發射器。這是典型不規則薄有機晶體和光泵強非均勻性的直接結果(圖1a，請注意，非均勻的強度分布是高能OPAs的相當典型)。空間泵浦不規則性在太赫茲空間分布中更為明顯，這是因為太赫茲強度隨泵浦強度的平方而變化，如圖1b所示。目前，還沒有現成的太赫茲波前校正器，也沒有直接測量太赫茲波前的方法。在優化方案中，我們利用了在一階中波前和散度是相關的這一事實。從產生晶體在一定距離z，波前的曲率半徑是由z[1+(ω/(θz))2), ω和θ分別是光斑大小和散度,而高斯光束發散度是由θ= λ/πω定義的，λ是波長。雖然點源太赫茲發射極呈現出球形波前(即強發散)，但大面積發射極提供接近平面的波前(弱發散)。理想情況下，為了最緊密的聚焦，一個目標是平面的，頻率無關的太赫茲波前正好在最終聚焦鏡上。然而，由于泵浦強度的不規則分布和局部晶體的均勻性，這里研究的太赫茲源模擬了幾個發射區的疊加，體現了具有不同散度的非均勻強度分布和光束傳播特性。如圖1b所示，在有機晶體后，太赫茲光束強度的變化類似于不同尺寸、形狀和散度的模的傳播，這導致在傳播過程中，太赫茲光束的分布發生變化。在遠離源的地方，較小的發射點的高頻不規則性被較大的散度沖刷掉，從而形成更有規則的強度形狀。上述定性圖片是通過測量不同大小發射區的太赫茲的散度來支持的(ω0=0.35、1.05和1.75毫米) ，在中心頻率為2THz的情況下，計算出的散度與根據泵斑尺寸計算出的散度有很好的一致性。然而，由于散度角取決于給定光斑大小的太赫茲頻率，散度的光譜依賴性給凈強度剖面增加了額外的變化。由于這些復雜的光束特性，準確聚焦于所有頻率(即超過7個倍頻程)發射的λ立方體積通過我們的源需要一個迭代優化程序的散度和源位置以及優化最終聚焦階段。有關長波長太赫茲頻率和多倍頻程跨越頻率內容構成了額外的障礙，因為大孔徑光學是必需的。因此，在所有頻率下限制這樣的太赫茲束的太赫茲能量是一個巨大的挑戰。
波前校正和聚焦
原則上，一個平面波前可以通過放置聚焦光學遠離發射器來實現。然而，這將導致有限聚焦光學上的太赫茲能量的顯著損失，并伴隨著空間濾波引起的像差。因此，我們采用上文討論的散度控制波前處理方法，直接對發射體的太赫茲波前進行校正。如圖1d所示，光泵波前彎曲導致產生的太赫茲波前彎曲。對于特定的頻率和單發射光斑大小，有一個最佳的彎曲值來補償發射的太赫茲光束的自然散度，從而在聚焦系統的輸入處形成準直的太赫茲光束。該方法與THz光束的快速擴展相結合，以消除高頻強度調制。我們使用低f數光學(使用1:4望遠鏡，基于100和200直徑的離軸拋物面鏡)來減少不可避免的像差在未校正的光譜成分。然而，由于超寬的光譜和在光源處存在多個不同散度的發射源，只能通過實驗找到最佳可實現焦點尺寸的折衷方案。
為了達到λ3出射，系統地調整了泵浦光的波前曲率和太赫茲產生平面(晶體位置)，以優化太赫茲峰場和光斑尺寸。這種令人驚訝的簡單方法是用來達到物理極限的太赫茲聚焦后，幾次迭代，這導致了極大的增加的太赫茲亮度和強度。為了證明我們的方法的先進性，我們比較了優化系統之前(圖1e)和之后(圖1f)的太赫茲光斑大小。光斑的大小是之前使用非lambda立方聚焦方案的四倍。值得一提的是，泵浦波前校正不僅補償了THz光束的散度，還補償了后續聚焦系統的低階波前像差。
圖2 (a)由DSTMS(藍色)和OH1(紅色并隨時間變化)產生的太赫茲脈沖的時間剖面。黑色曲線顯示了使用3 THz低通濾波器去除高頻調制后對應的OH1時間剖面。綠色曲線顯示了無探針孔聚焦鏡估計的太赫茲分布。兩種晶體的峰值場分別達到8.3GVm-1 (27.7 T)和6.2GVm-1 (20.7 T)
輸出脈沖特性
通過空氣偏置相干探測(ABCD)獲取焦腰中產生的脈沖的時間軌跡，如圖2a所示。峰值場分別為8.3GVm-1 (27.7 T)和6.2GVm-1 (20.7 T)。通過測量太赫茲脈沖能量、光斑大小和電場的時間演化，以模型無關的方式獲得了絕對電場強度。在這里提出的lambda立方的情況下，我們觀察到測量的單周載流子振蕩速度比之前報道的相同的DSTMS(具有相似的泵浦脈沖持續時間和晶體厚度)更快。此外，我們在OH1的時間軌跡中觀察到高頻振幅調制。這些觀測結果是在衍射極限下，束腰高頻THz分量占光束質量改善和聚焦緊密主導地位的方案。如我們在方法部分所示，即使使用電光采樣(EOS)檢測也可以觀察到這些高頻特征。圖2b給出了THz發射在0.1到12 THz之間的光譜振幅。關于光譜特征的更多細節在方法部分給出。我們使用非制冷的熱釋電陣列探測器(NEC公司，23.5 μm像素大小)測量了THz光斑大小(圖2c,d)。優化波前和聚焦后，與DSTMS和OH1相比，1/e2處的平均半徑距離分別為70和59 μm。當我們使用一個帶孔的離軸鏡(通過探頭光束)時，光斑尺寸略大(93，和70μm)，如圖2e,f所示。考慮到這些晶體的光譜，所測得的光斑尺寸非常小。由于波前控制，使用相同的晶體DSTMS和相似的輸入束尺寸，THz光斑的尺寸比之前報告的(300 μm)小了四倍多。這種緊密聚焦使太赫茲峰值強度提高了一個數量級以上。
圖3
圍繞焦點的時差和光譜調制
在lambda立方聚焦中，當瑞利長度最小化時，THz的時間和光譜形狀預計將在腰部迅速改變。在圖3a和b中，我們分別展示了DSTMS和OH1在聚焦位置(z=z0)周圍傳播(z)方向重建的THz時間剖面的時域圖。說明了π穿過(z-z0) >>|zR|的古依相移，zR為瑞利長度。圖3c,d為|z|>0在(z-z0)={-4,0,4} mm處的場時差演化和場強的快速衰減。腰部的光譜演變(圖3e-h)顯示，當我們接近焦點位置時，中心頻率向更高頻率強烈移動。這是λ3聚焦方案的直接結果，其中光斑大小ω0對THz波長的線性依賴性非常明顯，因為低頻率的λ3體積更大。這些結果對比了最近關于太赫茲聚焦于(松散的)非-λ3條件的報告。在后一種情況下，實驗發現在焦點周圍的光譜變得更寬，而中心沒有移動。
圖4
光束質量和衍射限制聚焦
評價光束質量參數M2需要圍繞焦點的三維光束輪廓。由于太赫茲輻射覆蓋了幾個倍頻程，頻譜被添加為第四維。我們用EOS探測方法對光束沿焦點的傳播方向進行了時域光譜分析。然后，我們通過相應的軸向光束強度的降低來評估zR(圖4a)。由此，我們得到光斑大小(圖4b)和有效數值孔徑(NA;圖4 c)。該技術不考慮探測器的影響，采用高度對稱的高斯光束。在我們的例子中，它高估了zR，因為整體的大探頭尺寸幾乎是沿著掃描光束腰平行的。我們實驗估計的有效NA與假設一個高質量的衍射限制(M2=1)束計算的NA相比對。良好的匹配表明，我們的光束有M2≈1，但與頻率有輕微的關系，這是由最小但不可避免的散度以及光泵浦和產生晶體的缺陷造成的。
圖 5 光斑尺寸和場強度表征:對于不同的截止頻率{2,3,6,9,18}THz (a) DSTMS (b) OH1 (2,3,6,9,18} THz)，聚焦處的歸一化THz點顯示出來。(c)在不同的截止頻率下，從a和b中提取的THz光斑尺寸為全寬-半最大值。紅色和藍色分別為DSTMS和OH1。點和交叉標記表示x和y方向。DSTMS(紅色)和OH1(藍色)對應的能量。(e) THz峰電場。(f)測得的峰通量和峰強度。在e中，綠色星號表示的估計場時，聚焦鏡沒有探針孔被使用。除此之外，所有的測量都是用一個帶洞的聚焦鏡進行的。
討論
在lambda立方聚焦方案中，聚焦體積強烈依賴于THz頻率。圖5說明了聚焦強度的這個lambda立方依賴性。采用一組低通濾波器(LPFs)來測量光斑尺寸隨頻率的變化。正如預期的那樣，對于較高的太赫茲組分，光斑尺寸會單調地減小。這是緊密聚焦的結果，高頻分量的強度顯著上升，而低頻分量對整體成像光斑大小的貢獻占主導地位。雖然這兩種晶體在輻射<2 THz方面表現出相似的趨勢，但其隨頻率的變化有很大的不同(圖5a,b)。在DSTMS情況下，ω0在3和6 THz的分界線處顯著下降，然后進行簡單的更改，以進一步增加截止頻率。這意味著大部分能量集中在低頻(圖5c)，這與圖2所示的ABCD測量值一致。相比之下，OH1的能量分布更為廣泛，特別是在6-9THz范圍內。我們使用校準過的高萊盒(在我們的光譜范圍內幾乎具有頻率無關的響應)測量了相應的能量。圖5d很好地說明了上述預測的能量隨頻率的增加速率。在泵浦能量為3.8mJ和3.5mJ的情況下，DSTMS的總能量為109 μJ，OH1的總能量為76μJ(無空鏡損耗)。轉換效率分別為2.86%和2.14%。由于ABCD探測所需的孔洞尺寸較大，所以在多孔鏡上的能量損失約為30%。
我們測量了DSTMS和OH1的峰值電場分別為5.4GVm-1 (17.8 T)和4.4GVm-1(14.7 T)(圖4e)。這些數值是在小孔徑有機晶體中得到的，而在大孔徑DSTMS中得到的數值是0.5GVm-1。圖4e為使用不同截止頻率的LPF所得到的峰值場。高頻元件對應于短脈沖持續時間，在我們的案例中，也對應于小的光斑尺寸。這進而導致了更高的場強(圖5e)。我們估計DSTMS和OH1的峰通量和強度分別為 {552,610}mJ cm-2和{38,26}PWm-2(圖5f)。最后，給出的結果考慮了整個光譜范圍高達18 THz。然而，從DSTMS大部分的能量集中在1-5 THz，我們認為這是這項工作最重要的部分。在小于5 THz范圍內，利用DSTMS獲得了高峰場(3.4GVm-1, 11.4 T)、峰通量(260 mJcm-2)和峰強度(15.7PWm-2)，是迄今為止在整個太赫茲波段報道的最高值。如果我們考慮到使用空鏡(非共線探針實驗所需要的)造成的損失，DSTMS的峰值場為8.3GVm-1 (27.7 T)，峰值強度為110PWm-2。在這里記錄的Ji端峰值場，甚至連太赫茲誘導電離和損傷也可能發生。將這種強度與場增強結構相結合，將導致強度的又一次巨大飛躍。
綜上所述，我們已經實驗地提出了一種使用低頻超寬帶太赫茲脈沖的λ3太赫茲出射。我們的結果可能是第一次在整個電磁頻譜中演示這樣一個系統。這種方法使我們能夠達到迄今為止zui強烈的低頻太赫茲脈沖，頻率在1-5太赫茲(DSTMS)和18太赫茲(OH1)之間。我們的工作引入了一種基于泵浦波前散度控制的概念，并結合改進的成像方案，在基于小規模有機晶體的共線泵浦方案中顯著提高太赫茲光束質量和太赫茲亮度。該方法的特強太赫茲輻射為110PWm-2，場強為8.3GVm-1和27.7 T。這種緊湊的特強太赫茲源具有如此高的亮度，將為非線性特強太赫茲在廣泛科學領域的應用開辟新的途徑。
研究方法
太赫茲產生系統
我們的THz源由100-Hz鈦藍寶石驅動的三級OPA系統組成，脈沖持續時間在65±5 fs左右。該源用于泵送1.5 μm的小型有機晶體用于DSTMS(厚度440 μm，直徑6 mm)和1.35 μm的OH1(厚度480 mm，直徑10 mm)。總的OPA轉換效率為~39%。考慮到光束的傳輸損耗，在這兩種不同波長下，泵浦能量分別為3.8mJ和3.5mJ，這里的測量是在最大能量下進行的。晶體上泵浦光束的光斑尺寸為1/e2尺寸分別為3.8和4.1 mm，對應~23 mJ cm-2的峰值通量，這接近晶體傷害閾值。晶體的切割和取向被選擇為最大的THz產生。
圖6 聚焦優化裝置，圖上用紅色標出了優化的三個階段。
圖6顯示了一個太赫茲裝置與優化三個主要階段的示意圖:(i)泵波前控制階段反射望遠鏡用于彎曲泵浦脈沖波陣面通過調整兩個望遠鏡鏡子之間的間距,(2)太赫茲產生的太赫茲發射面(晶體位置)調整優化的第一階段聚焦和(iii)使用拋物面鏡快速擴束。快速擴束有助于最小化產生的光束中自然散度的影響，從而更好地控制太赫茲波前。由此產生的近平面波前光束通過直徑為2英寸、焦點距離2英寸的離軸拋物面鏡聚焦在探測器上。為了減弱太赫茲光束，我們使用了一組400微米厚的硅晶片(每個晶片的振幅透射率幾乎與頻率無關，為70%)。為了阻擋產生晶體后的剩余OPA光束，我們使用了三個截止頻率為18 THz的低通濾波器，每個濾波器的帶外阻擋都優于0.1%。
產生的太赫茲脈沖的頻譜特征
非線性晶體中光整流產生的太赫茲頻譜取決于有效生成晶體的長度和泵浦光譜。對于變壓器限制的65 fs泵浦脈沖(半最大全寬))，理想的太赫茲光譜應該反射一個以5.7 THz為中心的光學整流頻譜，半最大全寬9.5 THz。然而，DSTMS和OH1(大多數產生太赫茲的晶體)在這個范圍內具有強烈顯著地調制頻譜的聲子吸收。圖2b顯示了在DSTMS和OH1中產生的THz脈沖的振幅譜。光譜中強烈的特征反映了這個區域的聲子共振。DSTMS在1.024 THz處有較強的吸收共振。在1-4 THz范圍內，沒有強共振。在4 THz以外，我們沒有找到共振/線性特征的數據，但我們觀察到一個強大的吸收4.9 THz左右,可能來自另一個共振(圖2)。OH1顯示更高的譜密度較低的頻率會隨著至少12 THz譜密度更廣泛的傳播。主要吸收共振發生在1.45 THz和2.85 THz。在這里，我們再次找不到關于更高頻率共振的記錄，但從我們的頻譜中，我們預期共振在{4.9,6.3}THz附近。在截面輸出脈沖特性方面，我們與以前的文獻進行了比較。說明了雖然我們測量的探測器聚焦鏡的f數不同，但主要光譜記錄的NA幾乎與本文討論的相同。
光斑尺寸成像和校準
為了對太赫茲光斑的大小進行成像，我們使用了NEC公司的微測熱儀攝像機。它是目前市場上最敏感的THz傳感器。然而，制造商聲明頻率范圍是1-7 THz，由于缺乏標準校準方法，基于評估和計算的結果沒有保證。我們不知道它被使用在如此高的頻率的任何記錄。在從測量的能量估計峰值場時，我們考慮了脈沖主瓣的能量和脈沖持續時間(峰值場的半周)。
圖7 太赫茲探測方案。DSTMS (a,b)測得的太赫茲與OH1 (c,d)的比較。藍色曲線顯示了使用EOS的測量結果。空氣偏置相干探測測量用紅色表示。對于OH1，用ABCD過濾掉較高頻率(>3 THz)分量后再進行測量(黑色)。
太赫茲檢測
在整個工作過程中，我們使用了兩種不同的檢測方案:ABCD和EOS。對于EOS，我們使用厚度為100 μm的間隙晶體。我們比較了50 μm的時間軌跡，得到了相同的軌跡，但我們使用了較厚的一個，以避免內部反射。兩種技術測得的脈沖的比較如圖7所示。
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>>太赫茲濾波片
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